多酸诱导一步法降解聚酯类塑料合成多酸基金属有机骨架材料的研究

Polyester plastics such as poly(ethylene terephthalate) have been commonly utilized in our daily life. Yet, only small amount of polyester plastics has been recycled and generally the recycle procedures face energy or pollution problems. Methods that can convert waste polyester plastics into value-added products like metal-organic frameworks are highly desirable and important. In this project, we will explore a general and versatile polyoxometalate-based plastic hydrolysis protocol for one-pot syntheses of polyoxometalate-based metal-organic frameworks (POMOFs). This protocol can be applied into diverse kinds of plastics (e.g., PET, PBT and PTT, etc) and various polyoxometalate systems (e.g., polytungstate, polymolybdate and polyvanadate, etc) to generate POMOFs. Besides, this method can be easily scaled-up and the obtained POMOFs can be efficiently applied into catalysis applications. It might shed light on the development of novel techniques in waste-plastic recycling and is of high significance for the generation of high value-added products to mitigate the plastic pollution.

聚酯类塑料（例如聚对苯二甲酸乙二醇酯，PET）已经被广泛的应用于我们日常生活中。然而，至今只有少量的废弃聚酯类塑料被回收利用，而且其回收过程通常面临着能源或污染的问题。探索新型的方法将废弃的聚酯塑料转化为金属有机骨架材料等高附加值的产品是非常重要且有意义的。本项目中我们将计划通过一种通用的多金属氧酸盐（又叫多酸）诱导聚酯类塑料降解的方法，通过一锅法合成多酸基金属有机骨架材料（POMOFs）。在这一方法中多酸同时作为降解剂和POMOFs的构筑单元，可以高效的降解聚酯类塑料制备POMOFs。该方法有可能应用于各种类型的聚酯类塑料（比如PET、PBT和PTT等）和多种的多酸体系（比如钨多酸、钼多酸和钒多酸等）。此外，该方法易于规模化放大生产，所得POMOFs材料可以有效地应用于催化研究，对于将废弃的聚酯塑料转化为高附加值的产品用于减少塑料带来的环境污染具有重要的意义。

本项目研究的核心思路是利用多酸降解聚酯类塑料制备多酸基金属有机框架材料（POMOFs）。这一方法基于多酸的塑料水解作用，多酸同时起到水解和提供构筑基元两种功能性作用。这一方法能够克服传统聚酯类塑料降解方法具有的较为繁琐的降解产物提纯和大量酸碱使用的问题，达到直接降解聚酯类塑料得到高附加值产物的目的，具有重大研究价值和意义。本项目执行过程中研究了多种类型的多酸（包括钨多酸、钼多酸和钒多酸等），以及多种聚酯类塑料（包括PET、PBT和PTT等）在一步法转化和合成POMOFs中的应用，优化反应条件，在实现聚酯类塑料的高效降解和POMOFs合成的基础上探索出一系列聚酯类塑料转化为POMOFs的途径。此外，该方法易于规模化放大生产，所得POMOFs材料可以有效地应用于催化研究。在这一项目研究工作基础上，我们还将MOFs的应用进行拓展，研究了多孔晶态材料（MOFs和COFs）在光/电催化、储能等相关领域的应用，开发了一系列高性能、高稳定性的电池或电催化电极材料。在本项目的支持下，申请人以第一或通讯作者身份发表39篇，包括10篇Angew Chem. Int. Ed、2篇Adv. Mater、1篇Chem、2篇Sci. Bull等。申请专利6项。这一项目对于将废弃的聚酯塑料转化为高附加值的产品用于减少塑料带来的环境污染具有重要的意义。